二氧化碳加氢制芳烃研究取得新进展

本文摘要：中国科学院沈阳化学物理研究所催化剂基础国家重点实验室中科院院士李灿、博士李泽龙、博士生曲圆直等人在CO2催化剂氢化制取芳烃研究方面获得新进展：通过串联式催化剂体系必要将CO2低选择性地转化成为芳烃。近日，该研究成果在《焦耳》(Joule)上公开发表。 李灿团队长年致力于太阳能光催化、光电催化、电催化分解成水制氢和CO2转化成工作。利用清洁能源制氢将CO2转化成为燃料及化学品，是构建CO2排放量和碳资源可持续利用的最重要策略。

中国科学院沈阳化学物理研究所催化剂基础国家重点实验室中科院院士李灿、博士李泽龙、博士生曲圆直等人在CO2催化剂氢化制取芳烃研究方面获得新进展：通过串联式催化剂体系必要将CO2低选择性地转化成为芳烃。近日，该研究成果在《焦耳》(Joule)上公开发表。

　　李灿团队长年致力于太阳能光催化、光电催化、电催化分解成水制氢和CO2转化成工作。利用清洁能源制氢将CO2转化成为燃料及化学品，是构建CO2排放量和碳资源可持续利用的最重要策略。芳烃是有机材料制备中最重要的基本化工原料之一，利用芳烃可以制备众多的聚合物材料，例如聚苯乙烯、苯酚树脂、尼龙，以及凝对苯二甲酸乙二醇酯树脂等。传统芳烃的制备方法主要是石脑油的降解和近年来发展的基于煤制甲醇的甲醇制芳烃(MTA)路径，皆必须倚赖化石资源(石油和煤)。

因此，利用可再生能源的氢将CO2转化成为具备高附加值的芳烃，使CO2以聚合物材料的形式储存下来，既可以构建CO2碳资源化利用，又可以起着排放量CO2起到，具备最重要的战略意义。然而，CO2在热力学上是惰性的分子，构建CO2的活化和低选择性的转化成不存在较小的艰难和挑战。

　　在该工作中，李灿团队基于CO2在ZnZrO固溶体上氢化制取甲醇(ScienceAdvances2017)的研究，以及CO2在ZnZrO/SAPO串联体系上氢化制取低碳烯烃(ACSCatal.2017)的研究基础上，更进一步建构了ZnZrO/ZSM-5串联催化剂体系。该催化剂将CO2氢化低选择性地转化成为芳烃，CO2单程转化率为14%时，烃类中芳烃的选择性超过73%至78%，而CO的选择性可太低到44%。研究找到CO2氢化到芳烃的关键是串联催化剂的有效地协同。

红外光谱、化学捕捉，以及实验指出CO2和H2在ZnZrO固溶体氧化物上被活化分解CHxO中间物种，中间物种从ZnZrO表面迁入到分子筛孔道中，进而已完成芳烃的分解。串联催化剂之间的协同机制，以及关键中间物种CHxO的表面迁入构建了CO2氢化必要到芳烃反应在热力学和动力学上的耦合。CO2氢化反应中分解的适度H2O通过诱导低碳烯烃在分子筛中弱酸位的导电，对烯烃的芳构化有显著的促进作用。

由于在反应体系中H2O及CO2的不存在，其获取了弱水解氛围，诱导了催化剂上多环芳烃的分解，缩短了催化剂的寿命，该催化剂在100小时的反应过程中没经常出现显著的失活。该技术为CCO2转化成扩展了新的思路。

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